拓扑量子阶阶高 — 设计HOTI

Original Ising 量子材料QuantumMaterials 2023-06-22

作为凝聚态物理界滥竽充数之人，Ising 喜欢站在边上看热闹的劲头一直都没有停歇下来过。本世纪初，当一批绝顶聪明的物理人提出拓扑量子新物态、并试图超越朗道对称性与相变理论时，Ising 就很想知道这是个怎样的“超越”法。毕竟朗道对称性相变理论，扮演了二十世纪下半叶凝聚态物理的“霸主”角色，并日久弥新。

如果去看拓扑绝缘体，的确能够迷迷糊糊地明白：此类物态，可由全域拓扑不变的几何性质来描述，乍看起来并没有“对称性及其破缺”什么事。对此番印象的理解，物理人都用严谨的概念和图像来阐述，但 Ising 的理解就粗糙、武断得多：所谓拓扑绝缘体，体态绝缘，因此必须有能隙，其布里渊区能带几何具有非平庸的拓扑几何性质。不过，其边界之外的空间，却是拓扑平庸的绝缘体真空。因此，从拓扑绝缘体内部出发、跨越边界、到绝缘体真空中去，就必须经历从拓扑非平庸态到拓扑平庸态的拓扑性质突变。这样的跨越，在拓扑几何上乃破坏了拓扑不变性、是不允许的，除非在样品边界处原有的能带被撕裂 (即破坏原有拓扑性)。此处的电子结构中，费米面附近能带必然出现交叉反转：费米面处能带一交叉，边界处就是金属了。所以，我们说，拓扑绝缘体，就是表面为金属、体内是绝缘体的奇异物态。

这样的理解，看起来与晶体对称性无关，不过是中学几何形状的一些议论而已。后来发现，这样的能带反转，其实并没有逃脱“对称性”这只如来佛的大手：例如，边界处的能带反转，其实是自旋锁定的。两只交叉的能带携带着自己的自旋特征，因此边界处的金属态必须满足时间反演对称、受时间反演对称性保护。这些，现在已是拓扑量子物理的基本概念，只是 Ising 作为外行不懂而已。

因此，对称性及其破缺，对拓扑量子物理显然不是可有可无的。我们去看这些年的进展，实际上看到的，反而是拓扑量子物理人整天都在讨论对称性及其破缺。由此可见朗道物理的厉害！！

Ising 继续写读书笔记。破坏时间反演对称的最简单方法，就是掺入磁性或施加磁场。理论和实验都证明了，一引入磁性，三维 3d 拓扑绝缘体的二维 2d 表面态，就从原来的无能隙金属变成有能隙绝缘的表面了，只是在表面周边的 1d 边棱处继续保持自旋锁定的无能隙金属态。正因为如此，实验才可观测到量子霍尔效应 (施加磁场) 和量子反常霍尔效应 (掺杂磁性)。

此类绝缘体态与边界金属态之间的联系，即是那著名的“体 - 边对应 (bulk - boundary correspondence)”：维度为 d 的拓扑非平庸绝缘体态，必然与维度为 (d - n) 的无能隙金属边界态一一对应，此处 n 为拓扑态的第 n - th 阶数。通常提及的 3d 非磁性拓扑绝缘体，其 d = 3、n = 1，边界态维度 (d - n) = 2，体系是一阶 (first - order) 拓扑绝缘体 (first - order / lower - order topological insulator，LOTI)。此时，物理对体系的对称性要求应该最低，拓扑非平庸的物理效应最突出。如果施加磁场，或引入磁性，无能隙边界态就从二维表面几何退化为一维边棱，边界态维度为 (d - n) = 1。由此，n = 2，体系就变成了二阶拓扑绝缘体 (second - order / higher - order topological insulator, HOTI)。如果将无能隙的边缘金属态当成是非平庸拓扑物理的直接后果，则引入对称性破缺，似乎就是不断对冲和压制拓扑量子效应！

如上，大概是正在风浪尖上所谓“高阶拓扑绝缘体 HOTI”的雏形。物理人现在已经完成构建相对直观一些的定义：一个 d 维拓扑绝缘体材料，如果它呈现第 n 阶的高阶拓扑绝缘体态，则其无能隙边界态空间维度就是 (d - n) (n > 1 为整数)。所谓高阶，粗暴而言就是：非平庸拓扑导致的边界态被不断侵蚀、存在的区域越来局域、维度越来越低。当然，这是在保持全域拓扑不变性前提下的特征。换句话说，引入越多重对称性破缺，拓扑绝缘体的阶数可能就越高、无能隙边界态的几何形状就越局域化。Ising 再粗暴理解之：从固体能带角度考虑，大多数情况下，空间对称性越低，形成能隙的趋势就越高，无能隙的区域也就越局域。

回头来看，对 3d 三阶拓扑绝缘体，(d - n) = 0，即边界处表面 (d = 2) 有了能隙、边棱 (d = 1) 也有了能隙，只有几条边棱交会的顶点处 (d = 0、零维) 是无能隙的金属态、孤零零地杵在那里。这一图像，太过另类，让一般外行物理人有点难受。即便接受，这样的金属态似乎也难以承载电子输运，可测量性和可应用性就降低了不少！但是，我们得到了之前难以想象的“零维”金属态，是个什么屌？！

对这些概念的总结，初入此道读者，可参阅中山大学严忠波老师 2019 年发表的一篇中文综述文章 (严忠波，2019《物理学报》68、226101)。其中，严老师给出了高阶拓扑绝缘体的分类示意图，如图 1 所示，简单直观！

图 1. 高阶拓扑绝缘体的分类示意图：d 是空间维度、n 是拓扑绝缘体阶数。

来自：严忠波，高阶拓扑绝缘体和高阶拓扑超导体简介，《物理学报》68卷第226101文号 (2019)，https://wulixb.iphy.ac.cn/article/doi/10.7498/aps.68.20191101

好吧，神奇如“斯”(非“是”)，但高阶拓扑绝缘体 HOTI 的实验观测依然是棘手挑战。到目前为止，d = 3 / n = 1 的拓扑表面金属态输运测量问题还未能很好解决，更别提高阶拓扑态的测量了：对一维棱边导电、零维顶点处金属态，直接测量它们的电输运当然不易，实施光学或谱学测量也有难度！毕竟，它们有多大的空间尺度？一维金属棱边的直径是多大？零维顶点区域有多大？

正因为这样的挑战存在于固体电子系统中，过去一些年，对 HOTI 的实验发现似乎多来自模拟拓扑固体量子材料的声学和光学超构体系。毕竟，对宏观结构的声、光检测要容易一些，由此构造满足对称性要求的人工结构也简单一些。这方面的进展很快，而Ising 属于外行，故就此打住不论，还是回到固体量子体系中来。

在固体量子材料中寻找能够承载 HOTI 效应的努力一直不那么顺当。原因之一是：哪些在实际材料中可实现的对称性破缺操作能够诱发此中乾坤？对此我们的认识不清晰。到目前为止，跟随一阶拓扑绝缘体对应于量子偶极矩 (dipole) 的思路，物理人提出了量子四极矩 (quadrupole) 绝缘体模型 (属于 2d 二阶拓扑绝缘体)，如图 2 下部所示。这里，偶极矩为零，对应于没有无能隙的二维金属表面态，即拓扑陈数 (Z₂) 为零，满足 HOTI 的基本要求之一。无能隙的边棱态或者顶角态的模样，示意于图 2 中。

图 2. 高阶拓扑绝缘体的无能隙边界态。上部展示一个纳米线，其边棱是无能隙金属，红色亮点处示意电荷输运；下部展示偶极矩、四极矩和八极矩结构，对应于特定的拓扑边界态。

(上部) https://mappingignorance.org/2018/06/07/higher-order-topological-insulators/、https://jpralves.net/post/2020/07/23/higher-order-topology-found-in-2d-crystal.html

(下部) https://www.eurekalert.org/news-releases/851603

四极矩体系，没有非零的 dipole 对称性，且其四重旋转对称性也被打破，可能导致二维体系四个顶角上交错分布正负电荷四级矩。对照图 1 和图 2，这样的结构就是 d = 2、n = 2 的二阶拓扑绝缘体，称之为四极矩拓扑绝缘体 (quadrupole topological insulators, QTI)。

尽管这些模型讨论都很清晰和相对直观，但什么具体材料能满足这些苛刻的对称性和电子结构要求？事实上，《npj QM》的审稿人经常对理论作者问这样的问题：您的理论很棒，但对应哪个具体材料？！可见，在物理界，理论预言具体材料是何等重要！而厘清其中物理，是搜索和设计材料的前提。

不过，“二维体系”、“四极矩”、“拓扑非平庸体态”这些物理元素，也提示了寻找材料的线索。果不其然，来自中科院物理所的优秀青年学者王志俊教授 (他就是 2018 年那篇提出“高阶拓扑绝缘体 HOTI”名称的论文作者之一，https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.aat0346)，似乎取得了不错的进展。他的团队通过艰辛的计算搜索，运用了包括他们自己开发的第一性原理扩展计算工具在内的先进计算技术，预言 Ta₂M₃Te₅(M = Ni, Pd) 单层体系 (monolayer) 是可能的四极矩二阶拓扑绝缘体，其棱边有能隙、顶角无能隙 (d = 2、n = 2，无能隙金属态只能是零维的顶角处)，部分结果示意于图 3 中。这里，因为常规的拓扑陈数为零，王志俊他们考虑了几种描述高阶拓扑性质的物理量，并对能带结构和分带特征进行了详细分析，展示了四极矩对应的边缘顶点处电荷分布。

图 3. 王志俊老师他们针对 A₂M_1,3X₅ 单层体系所预言的高阶拓扑态模型计算结果。这里展示了顶角处的能带特征。

Energy spectrum for (a) the (01) - edge, (b) the (10) - edge, and (c) a M_x- and M_y - symmetric (镜面反演) disk of 80 × 20 unit cells of the minimum model with slightly broken (δ = −0.1) chiral symmetry. (d) The spatial distribution of four degenerate in-gap states in (c). (e) The diverse properties of A₂M_1,3X₅ (A = Ta, Nb; M = Pd, Ni; X = Se, Te) family.

随后，王老师他们还为此构建了一个八带四极矩模型，用于描述高阶拓扑绝缘体态，并预言了几类 A₂M_1,3X₅(A = Ta, Nb; M = Pd, Ni; X = Se, Te) 化合物作为可能的候选材料。文中对称性和表征量的分析较为专业，只好读者自己去深入究竟了，虽然的确是风光无限的模样！

特别提及，这一 A₂M_1,3X₅化合物家族中，有若干成员的品行在最近几年被高度关注过，包括单层 Ta₂Pd₃Te₅中存在量子自旋霍尔效应、Ta₂NiSe₅ 中存在激子绝缘体态 (excitonic insulator)、Nb₂Pd₃Te₅和 Ta₂Pd₃Te₅中存在超导电性，等等。这些新效应的出现，展示了量子四极矩是量子材料的重要元素。王老师他们能够搜寻到四极矩二阶拓扑绝缘体态，也许还是有章可循的。

最后说明的是，高阶拓扑绝缘体背后的那些物理，对 Ising 而言太过深邃，使得这里的读书笔记显得浅薄和无力。这几段小文，属于 Ising 自我感觉最缺乏内涵的小篇之一了，非我所愿、才限所致。无论如何，Ising 感觉，接下来，应该是时候期待量子材料人参考王志俊他们的计算预测，去尝试合成这一化合物，并发展相关的实验观测技术。毕竟，高阶拓扑绝缘体的实验实现是第一步，然后才是发现一系列潜在的新功能、可能的应用目标。而这些，应该是高阶拓扑绝缘体更为重要的发展驱动力。

雷打不动的结尾：Ising 是外行，如若理解错了，敬请谅解。各位有兴趣，还是请前往御览原文。原文链接信息如下：

Quadrupole topological insulators in Ta₂M₃Te₅ (M = Ni, Pd) monolayers

Zhaopeng Guo, Junze Deng, Yue Xie & Zhijun Wang

npj Quantum Materials volume 7, Article number: 87 (2022)

https://www.nature.com/articles/s41535-022-00498-8

七律·秋日晨眺

辉洒登高一路花，江南岭上卷天涯

西来弱水遥遥近，东去轻舟咫咫遐

留取巅峰思望远，删除崎峭汗沉沙

险途多少凌云客，未可飞腾瞰物华

备注：

(1) 编者 Ising，任职南京大学物理学院，兼职《npj Quantum Materials》编辑。